Vilniaus arkivyskupijos jaunimo centrą 1994 metais įsteigė arkivyskupas A. J. Bačkis. VAJC įsteigimas buvo Bažnyčios dėmesio bei rūpesčio jaunais žmonėmis ženklas. Pradėjęs veiklą Centras daugiausia rūpinosi jaunimo veikla Vilniaus mieste bei apylinkėse.

1994-1999 m. VAJC organizavo renginius, seminarus, jaunimo susitikimus su Vilniaus arkivyskupu bei platino informaciją apie katalikišką veiklą. Buvo leidžiamas mėnesinis informacinis lapas. Juo buvo siekiama skatinti krikščioniškų jaunimo bendruomenių veiklą, padėti jaunam žmogui atrasti Bažnyčią. Iki šiandienos išlikusi tradicija - vasaros pradžioje platinti susistemintą informaciją apie katalikiškas stovyklas, piligrimines keliones, rekolekcijas.

1999 metais VAJC pradėjo vadovauti Birutė Švedaitė. Su jos atėjimu VAJC veikla pradėjo plėsti savo veikimo teritoriją. Pradėta dirbti su visos vyskupijos jaunimu. VAJC dirbo nebe vienas, kaip iki tol, o jau 4 darbuotojai. Pirmaisiais komandinio darbo metais daug dėmesio buvo paskirta VAJC koncepcijos kūrimui bei naujų ryšių užmezgimui. Vilniaus arkivyskupija yra mišri tautiniu požiūriu, todėl entuziastingai imta ieškoti kontaktų su lenkiško jaunimo sielovados bendradarbiais. 1999 metų rugsėjo mėnesį buvo surengta pirmoji Vilniaus arkivyskupijos jaunimo diena „Tūkstantmetis kaip viena diena“. Joje dalyvavo 800 jaunų žmonių iš visos Vilniaus arkivyskupijos.

2000 metais Lietuvos Vyskupų Konferencija VAJC pavedė organizuoti Lietuvos jaunimo dienas 2000 „Tarp dangaus ir žemės“, kuriose dalyvių skaičius išaugo iki 5000 jaunų žmonių iš visos Lietuvos. Po šio sėkmingo renginio VAJC tapo gerai žinoma organizacija ne tik Katalikų Bažnyčioje, bet ir jaunimo politikoje. Vilniaus arkivyskupo rūpesčiu VAJC persikėlė į naują, šviesų, erdvų, modernų biurą.

Nuo 2000 metų VAJC veikla išsiplėtė visoje Vilniaus arkivyskupijoje. Buvo pradėti formuoti parapijų jaunimo lyderiai, bendradarbiaujama su katalikiškų jaunimo organizacijų vadovais ir jaunimo politikos struktūromis.

Vilniaus arkivyskupas A. J. Bačkis nuo pat VAJC įsteigimo ypač rūpinosi jaunimo pastoracija. Šiai veiklai stiprinti VAJC buvo skirtas jaunimo sielovadininkas. Pirmuoju jaunimo sielovadininku dirbo kun. Žydrūnas Vabuolas.